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水泥工业是能源、资源消耗密集型工业,在为京津冀及周边地区经济发展作出巨大贡献的同时,也带来了不可忽视的环境问题[1-2].目前,京津冀及周边地区仍是我国大气污染*为严重的区域,重污染天气频发,2015 年区域内70 个地级以上城市共发生1710d 次重度及以上污染,占2015 年全国的44.1%[3].根据环境统计数据[4],2015 年京津冀及周边地区水泥工业SO2、NOx、PM 排放量占地区工业行业污染物排放总量的比例分别为7.3% 、51.8% 、21.8%,NOx、PM 排放贡献比例高,仍是区域大气环境污染治理的重点.

目前,在水泥工业大气污染排放量测算方面,雷宇等[5]初步建立了水泥工业大气颗粒物排放清单编制方法,王永红等[6]主要采用产排污系数法开展1995~2005 年水泥工业大气污染物排放量测算;在重点区域水泥工业排放控制研究方面,田刚等[7]调研了2012 年京津冀水泥工业颗粒物、氮氧化物、二氧化硫排放控制现状;在水泥工业排放特征分析方面,徐东耀等[8]分析总结了2012 年水泥工业排放特征,燕丽等[9]分析研究了2013 年全国水泥工业PM2.5 的排放特征,唐倩等[10]以2014 年为基准年研究了水泥工业颗粒物有组织及无组织排放特征.总体来看,现有研究基本是对《大气污染防治行动计划》(以下简称大气十条)实施以前水泥工业的污染现状进行了评估,缺少对大气十条实施以后水泥工业污染减排措施的考虑,无法体现当前水泥工业主要大气污染物排放水平,难以为后大气十条时期水泥工业深度治理决策提供支撑,需进一步开展评估工作.

大气十条实施以来,国家生态环境部先后出台了《京津冀及周边地区落实大气污染防治行动计划实施细则》[11]、《京津冀大气污染防治强化措施(2016-2017 年)》[12]等一系列政策文件,有效推动了京津冀及周边地区水泥工业脱硝、除尘设施的升级改造,极大降低了水泥工业NOx、有组织PM 的排放,但随着大气污染形势日益复杂,水泥工业进行深度治理势在必行.本研究以京津冀及周边地区6 省市(北京、天津、河北、山西、山东、河南)为研究对象,基于污染源排放清单编制技术方法,结合实地调研数据,测算了2016 年京津冀及周边地区水泥工业主要大气污染物排放量,分析了大气十条实施后京津冀及周边地区水泥工业大气污染治理技术应用现状及控制水平,以期为打赢蓝天保卫战,制定下一步水泥工业污染控制措施提供决策依据.

1 方法与数据

1.1 计算方法

1.1.1 总排放量测算 京津冀及周边地区水泥工业主要大气污染物排放量主要依据熟料及水泥产量、不同工序产污系数,采用产排污系数法进行计算,分为有组织排放和无组织排放两部分.计算公式如下:

1.2 工艺分布及产品产量

水泥工业主要大气污染物的排放水平主要受生产工艺规模、产品产量的影响.本研究根据北京、天津、河北、山西、山东、河南6 省市约700 条生产线调研数据,分析了2016 年6 省市水泥工业生产工艺规模分布情况,并通过《2017 年中国统计年鉴》[13]、水泥行业协会数据等资料获取了6 省市水泥工业2016 年熟料及水泥产量,如图1 和图2 所示.

1.3 产污系数

水泥熟料煅烧窑SO2、NOx、PM 产污系数参照《产排污系数手册》[14] 、《大气可吸入颗粒物一次源排放清单编制技术指南》[15]进行取值.其他工序PM 排污系数根据《产排污系数手册》[14]、《大气可吸入颗粒物一次源排放清单编制技术指南》[15]、《大气可吸入颗粒物一次源排放清单编制技术指南》[16]、《PM2.5 排放量核算技术规范(火电厂、水泥工业企业)》[17]及唐倩[10]、薛亦峰[18]等的研究计算取得.各生产工艺PM 排放中不同粒径PM 占比参考雷宇等[5]的研究及美国《大气污染物排放因子汇编》[19]进行取值.如表1 和表2 所示.

1.4 污染控制措施去除效率

水泥工业大气污染治理效率与所采用的污染治理设施类型相关.根据北京、天津、河北、山西、山东、河南6 省(市)约700 条生产线的调研数据,本研究分析了各省(市)水泥工业大气污染治理技术的应用情况及污染物在线监测数据,并结合水泥工业主要大气污染物排放控制技术及控制水平研究结果[20-22]进行了取值,脱硝技术基本为SNCR 工艺,去除效率在50%左右;除尘技术对不同粒径颗粒物去除效率如表3 所示.

通过分析北京、天津、河北、山西、山东、河南等6 省(市)水泥工业约700 条水泥熟料生产线的调研数据,获得了主要大气污染物治理技术应用情况,如图3 所示.根据分析结果,调研的水泥熟料生产线均未安装脱硫设施;81%的生产线安装了脱硝设施,采用选择性非催化还原技术(SNCR)的占比为80%,采用高效再燃脱硝技术(ERD)的占比为1%;所有生产线均安装了除尘设施,主要采用布袋除尘器、电袋复合除尘器及静电除尘器,占比分别为86%、12%和2%.对比田刚等[7]河北脱硝工艺、王永红等[6]新型干法除尘技术应用情况分析结果可见,在大气十条实施期间水泥工业SNCR 脱硝技术应用比例大幅提高,除尘技术也由以静电除尘为主转向布袋除尘或电袋复合除尘等高效除尘设备.

2 结果与讨论

2.1 污染治理技术应用现状

2.2 总体排放情况

根据公式(1)~(5)计算2016 年京津冀及周边地区6 省(市)水泥工业SO2、NOx、PM、PM10、PM2.5的总排放量分别为3.2、104t、23.9、104t、17.9、104t、7.5、104t、4.1、104t,其中,SO2、NOx 分别较2015 年排放量下降24.1%、18.2%;PM 因与现有排放统计口径有差异,测算的总排放量较2015 年增加了33.5%,如图4 所示.水泥工业PM 排放构成中,有组织排放量为9.7、104t,约占PM 总排放量的54.6%,其中PM10、PM2.5 分别占有组织排放的60.0%、33.9%,;无组织排放为8.2104t,约占PM 总排放量的45.4%,其中PM10、PM2.5 分别占无组织排放的20.0%、10.0%.根据唐倩等[10]的研究,2014 年水泥工业颗粒物有组织排放量与无组织排放量基本相当,而本研究中水泥工业颗粒物无组织排放占比有所降低,可见京津冀及周边地区6 省(市)水泥工业无组织排放控制水平有所提高,但占比仍然较大,需采取集中收集等方式降低其排放量.结果如图5 所示.

2.3 各省(市)单位面积污染物排放

根据北京、天津、河北、山西、山东、河南等6 省市SO2、NOx、PM、PM10、PM2.5 的排放量,分别计算了各省(市)单位面积污染物排放量,结果如图6 所示.六省(市)中,山东单位面积SO2、NOx、PM、PM10、PM2.5 排放量均为*大,分别为0.07,0.57,0.42,0.17,0.09t/km2,水泥工业大气污染影响*大,河南次之,需通过化解过剩产能降低污染排放;天津熟料产量少,单位面积SO2、NOx 排放量*低,分别为0.01,0.07t/km2,但由于水泥粉磨站水泥产量较高,单位面积PM 排放量较大,仅次于山东和河南,需进一步提高水泥粉磨站颗粒物控制水平;山西单位面积PM10、PM2.5 排放量均为*低,分别为0.05,0.03t/km2,但NOx 排放控制水平相对较差,单位面积排放量较高,仅次于山东和河南,需提升NOx 排放控制水平.

2.4 分工艺排放情况

根据计算结果,2016 年京津冀及周边地区六省(市)水泥工业新型干法工艺SO2、NOx、PM、PM10、PM2.5 的排放量分别为3.1、104t、23.8、104t、9.0、104t、5.2、104t、3.1、104t,占各项污染物排放总量的比例分别为98.5%、99.8%、50.2%、69.4%、76.2%;其他水泥窑SO2、NOx、PM、PM10、PM2.5 的排放量分别为0.1、104t、0.1、104t、0.3、104t、0.1、104t、0.1、104t,占各项污染物排放总量的比例分别为1.5%、0.2%、1.5%、1.6%、1.7%;水泥粉磨站PM、PM10、PM2.5的排放量分别为8.6、104t、2.2、104t、0.9、104t,占PM、PM10、PM2.5 排放总量的比例分别为48.3%、29.0%、22.1%.从工艺排放结果分析看,水泥工业主要大气污染物主要来自于熟料生产工艺,与徐东耀等[8]、薛亦峰等[9]、张光学等[23]的研究结果基本一致,未来可考虑采用高效脱氮脱硫技术、协同处置技术、高效大型袋式除尘技术等新技术,进一步降低各项污染物的排放量.但随着熟料生产工艺进步及污染治理水平的提升,其颗粒物排放占颗粒物总排放量的比例逐步降低,与粉磨站颗粒物排放水平相当.

3.1 2016 年京津冀及周边地区6 省(市)水泥熟料煅烧窑脱硝、除尘设施配套情况较好,调研的水泥熟料生产线中80%采用了SNCR脱硝工艺,98%采用了袋式除尘、电袋复合除尘等高效除尘工艺,NOx、有组织PM 均得到了有效的治理.

3.2 京津冀及周边地区6 省(市)水泥工业因污染治理水平的提高,其SO2、NOx、PM(有组织)2016 年排放量较2015 年大幅下降,分别达到3.2、104t、23.9、104t、9.7、104t,下降比例分别为24.1%、18.2%、27.2%.水泥工业PM 无组织排放量仍较大,占PM 总排放量的45.4%.

3.3 京津冀及周边地区6 省(市)中山东、河南是水泥生产大省,两省SO2、NOx、PM、PM10、PM2.5 排放总量及单位面积排放量居前2 位,是该地区重点排放来源.北京、天津、山西各项污染物单位面积排放量相对较低,但天津单位面积PM 排放量较大;山西单位面积NOx 排放量较大,仅次于山东和河南.

3.4 水泥工业SO2、NOx、PM、PM10、PM2.5 的排放主要来自新型干法窑,其SO2 排放目前尚无治理措施, NOx、PM 排放量依然较大.独立粉磨站PM 的排放贡献也较大,占PM 排放总量的48.3%.